口袋妖怪究极绿宝石5.4单机增加亲密度的方法有很多种，包括走路或骑自行车、使用营养饮品和树果等道具、携带安闲铃以及在精灵训练基地进行高频互动等。打败道馆馆主也能提升亲密度。此外，使用豪华球捕捉精灵可以让亲密度上升更快。总之，通过以上这些方法都可以有效提升口袋妖怪的亲密度哦。